A origem de parte significativa do espólio exposto (a que se soma um importante acervo em reserva) remonta aos primórdios da investigação arqueológica em Portugal, protagonizada pelos membros directores da Comissão Geológica do Reino:Carlos Ribeiro (1813-1882) e Francisco Pereira da Costa, entre 1857 e 1868, apoiados por Nery Delgado (1835-1908).
Com a reorganização dos serviços geológicos, em 1869, então sob a designação de Secção dos Trabalhos Geológicos, a Arqueologia pré-histórica teve continuidade como uma das actividades científicas desenvolvidas oficialmente pela Instituição; foram então explorados diversos sítios, de épocas e características distintas, cujos espólios se conservam, em parte, nas colecções.
No século XX, os trabalhos no campo da Arqueologia pré-histórica prosseguiram, aliás em estrito acordo com o estipulado na Lei Orgânica de 1918 dos então designados Serviços Geológicos de Portugal, sendo seus principais impulsionadores Georges Zbyszewski (1909-1999) e O. da Veiga Ferreira (1917-1997).
A esta plêiade de ilustres geólogos e arqueólogos, que desde os primórdios da Instituição cultivaram a Arqueologia Pré-Histórica como uma das suas áreas funcionais de actuação, se deve o precioso espólio que se encontra actualmente exposto ao público.